Partecipante all'assalto alla caserma Moncada di Santiago, dove perse la vita suo fratello Abel Santamaría, e imprigionata per tale atto, fondò dopo la detenzione il Movimento del 26 luglio, della cui direzione nazionale fu membro.
Appoggiò il distaccamento di guerriglia guidato in Sierra Maestra da Fidel Castro, che le affidò il compito di procurare fondi, armi e di riunire i rivoluzionari all'estero.
Tornò a Cuba dopo che i rivoluzionari presero il potere e fondò il Partito Unito della Rivoluzione Socialista e, successivamente, il Partito Comunista
Lavorò presso il ministero dell'Istruzione e fondò e diresse la ''Casa de las Américas'' dal 1959 fino al suo suicidio nel 1980.
Insieme a Melba Hernández, Vilma Espín e Celia Sánchez, è considerata una delle più importanti donne della rivoluzione cubana.
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